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植被在大氣汞的循環以及汞在陸地食物鏈的傳輸“扮演”著重要角色。大氣氣態單質汞能被葉片同化進而進富集在葉片中。葉片中的汞主要有以下二種歸趨:一方面,汞被葉片重新釋放而進入大氣。另一方面,汞被氧化固定在植物組織中并通過食物鏈進入動物或者人體內,或者隨著凋落物進入土壤圈。因此,研究植物葉片中汞的化學形態對準確評估植被在大氣汞循環中扮演的具體“角色”、汞在食物鏈傳輸引起的環境風險以及汞進入土壤圈后對土壤生態系統的干擾十分關鍵。
利用傳統的基于同步輻射技術的X-射線近邊吸收譜技術是研究環境介質中汞的化學形態的常用方法(Wang JX et al., 2012. ES&T, 5361-5368),但是該方法很難準確測定低汞含量樣品中的汞的化學形態。同樣,基于質譜和色譜聯用技術比如ICP-MS-HPLC等對樣品中汞含量及樣品的基質都有比較高的要求(Krupp EM et al., 2009. Chem Comm, 4257-4259)。
地化所環境室馮新斌課題組與法國Universite? Grenoble Alpes地球科學研究中心Alain Manceau教授合作,在法國EcoX Equipex 項目(法國基礎科學裝置計劃)和中科院合作項目(QYZDJ-SSW-DQC005)支持下,在上利用高能量分辨率X-射線近邊吸收譜技術分析了天然低汞(0.5 ppm)植物葉片中汞的化學形態。
研究結果發現,在植物葉片中大部分汞以Hg[(SR)2+N/O0-2]的化學形態存在,部分汞以納米顆粒態汞(HgxSy)的形態存在(圖1)。通過二階Møller-Plesset振動理論,利用計算機模擬了HgxSy的幾何結構(圖2)。本結果揭示了植物葉片可以將單質汞轉化為惰性的納米狀硫化汞,這對深入了解葉片中汞的再揮發、毒性以及其進入土壤后的轉化提供了基礎理論知識,豐富了汞的生物地球循環理論。成果發表在環境科學領域期刊Environ. Sci. Technol.
Manceau A*., Wang JX., Rovezzi M., Glatzel P., Feng X*. Biogenesis of Mercury−Sulfur Nanoparticles in Plant Leaves from Atmospheric Gaseous Mercury. Environ. Sci. Technol. 2018, 52, 3935-3948.
圖1 不同植物葉片中汞的形態
圖2 HgxSy的幾何結構